Анодная деструкция тетрациклина в водных растворах

Аннотация

Исследован процесс электрохимической деструкции тетрациклина на платинированном титановом электроде, реализуемый в стационарной ячейке с разделенными катодным и анодным пространствами. Процесс окисления проводили в анодной камере, варьируя плотность тока в диапазоне значений 0,05...0,5 А/см². Установлено, что при исходной концентрации загрязняющего вещества 10...60 мг/л степень его окисления достигает 85...90 %. Это приемлемо для первоначальной обработки высоко-концентрированных сточных вод, содержащих тетрациклин. Дальнейшая доочистка может быть проведена с использованием Advanced Oxidation Processes (AOPs). Доказано, что кинетика электроокисления тетрациклина в водных растворах может быть описана уравнением первого порядка. Установлено, что процесс электроокисления протекает при относительно низких энергозатратах, что позволяет применять его в качестве предочистки. Трехкратное уменьшение химического потребления кислорода после проведения электролиза свидетельствует о достаточно полной степени минерализации поллютанта. Определено, что электрохимическое окисление тетрациклина происходит с разрушением его ароматической системы. Это подтверждено данными УФ-спектроскопии. В качестве продуктов неполного окисления органического загрязняющего вещества образуются относительно нетоксичные карбоновые кислоты. На основании проведенных исследований сделан вывод, что анодное окисление может быть рекомендовано для обработки водных объектов, содержащих относительно высокие (10...100 мг/л) концентрации тетрациклина

Работа выполнена при финансовой поддержке РНФ (грант № 23-23-00067)

Просьба ссылаться на эту статью следующим образом:

Кузин Е.Н., Иванцова Н.А., Чурина А.А. и др. Анодная деструкция тетрациклина в водных растворах. Вестник МГТУ им. Н.Э. Баумана. Сер. Естественные науки, 2025, № 3 (120), с. 114--130. EDN: POLIXK

Литература

[1] Miniero R., Dellatte E., Di Domenico A. Toxicology and ecotoxicology of persistent organic microcontaminants in aquatic systems. Ann Ist. Super Sanita, 2002, vol. 38, no. 2, pp. 131--135.

[2] Wang P., He Y.-L., Huang C.-H. Reactions of tetracycline antibiotics with chlorine dioxide and free chlorine. Water Res., 2011, vol. 45, iss. 4, pp. 1838--1846. DOI: https://doi.org/10.1016/j.watres.2010.11.039

[3] Gu C., Karthikeyan K.G. Interaction of tetracycline with aluminum and iron hydrous oxides. Environ. Sci. Technol., 2005, vol. 39, iss. 8, pp. 2660--2667. DOI: https://doi.org/10.1021/es048603o

[4] Wen X., Jia Y., Li J. Degradation of tetracycline and oxytetracycline by crude lignin peroxidase prepared from Phanerochaete chrysosporium --- a white rot fungus. Chemosphere, 2009, vol. 75, iss. 8, pp. 1003--1007. DOI: https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2009.01.052

[5] Li C., Xu Y., Song W. Pollution characteristics and risk assessment of typical antibiotics and persistent organic pollutants in reservoir water sources. Water, 2023, vol. 15, iss. 2, art. 259. DOI: https://doi.org/10.3390/w15020259

[6] Younes H.A., Mahmoud H.M., Abdelrahman M.M., et al. Seasonal occurrence, removal efficiency and associated ecological risk assessment of three antibiotics in a municipal wastewater treatment plant in Egypt. Environ. Nanotechnol. Monit. Manag., 2019, vol. 12, art. 100239. DOI: https://doi.org/10.1016/j.enmm.2019.100239

[7] Gomez-Pacheco C.V., Sanchez-Polo M., Rivera-Utrilla J., et al. Tetracycline degradation in aqueous phase by ultraviolet radiation. Chem. Eng. J., 2012, vol. 187, pp. 89--95. DOI: https://doi.org/10.1016/j.cej.2012.01.096

[8] Hao R., Xiao X., Zuo X., et al. Efficient adsorption and visible-light photocatalytic degradation of tetracycline hydrochloride using mesoporous BiOI microspheres. J. Hazard. Mater., 2012, vol. 209-210, pp. 137--145. DOI: https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2012.01.006

[9] Kim H.-Y., Lee I.-S., Oh J.-E. Human and veterinary pharmaceuticals in the marine environment including fish farms in Korea. Sci. Total Environ., 2017, vol. 579, pp. 940--949. DOI: https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2016.10.039

[10] Qiao M., Ying G.-G., Singer A.C., et al. Review of antibiotic resistance in China and its environment. Environ. Int., 2018, vol. 110, pp. 160--172. DOI: https://doi.org/10.1016/j.envint.2017.10.016

[11] Pan M., Chu L.M. Occurrence of antibiotics and antibiotic resistance genes in soils from wastewater irrigation areas in the Pearl River Delta region, southern China. Sci. Total Environ., 2018, vol. 624, pp. 145--152. DOI: https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2017.12.008

[12] Tiwari A., Kurittu P., Al-Mustapha A.I., et al. Wastewater surveillance of antibiotic-resistant bacterial pathogens: a systematic review. Front Microbiol., 2022, vol. 13, art. 977106. DOI: https://doi.org/10.3389/fmicb.2022.977106

[13] Kuzin E., Averina Yu., Kurbatov A., et al. Titanium-containing coagulants in wastewater treatment processes in the alcohol industry. Processes, 2022, vol. 10, iss. 3, art. 440. DOI: https://doi.org/10.3390/pr10030440

[14] Kabanov M.A., Ivantsova N.A., Kuzin E.N., et al. Evaluation of the influence of drug complex formation on the efficiency of water conditioning with reagents for tetracycline. Pharm. Chem. J., 2022, vol. 55, no. 11, pp. 1245--1249. DOI: https://doi.org/10.1007/s11094-022-02565-7

[15] Emzhina V.V., Kuzin E.N., Babusenko E.S., et al. Photodegradation of tetracycline in presence of H2O2 and metal oxide-based catalysts. J. Water Process Eng., 2021, vol. 39, art. 101696. DOI: https://doi.org/10.1016/j.jwpe.2020.101696

[16] Prieto-Rodriguez L., Oller I., Klamerth N., et al. Application of solar AOPs and ozonation for elimination of micropollutants in municipal wastewater treatment plant effluents. Water Res., 2013, vol. 47, iss. 4, pp. 1521--1528. DOI: https://doi.org/10.1016/j.watres.2012.11.002

[17] Thiruvenkatachari R., Vigneswaran S., Moon I.S. A review on UV/TiO2 photocatalytic oxidation process (journal review). Korean J. Chem. Eng., 2008, vol. 25, no. 1, pp. 64--72. DOI: https://doi.org/10.1007/s11814-008-0011-8

[18] de Ilurdoz M.S., Sadhwani J.J., Reboso J.V. Antibiotic removal processes from water & wastewater for the protection of the aquatic environment --- a review. J. Water Process Eng., 2022, vol. 45, art. 102474. DOI: https://doi.org/10.1016/j.jwpe.2021.102474

[19] Magureanu M., Mandache N.B., Parvulescu V.I. Degradation of pharmaceutical compounds in water by non-thermal plasma treatment. Water Res., 2015, vol. 81, pp. 124--136. DOI: https://doi.org/10.1016/j.watres.2015.05.037

[20] Jiao J., Li Y., Song Q., et al. Removal of pharmaceuticals and personal care products (PPCPs) by free radicals in advanced oxidation processes. Materials, 2022, vol. 15, iss. 22, art. 8152. DOI: https://doi.org/10.3390/ma15228152

[21] Kanakaraju D., Glass B.D., Oelgemoller M. Advanced oxidation process-mediated removal of pharmaceuticals from water: a review. J. Environ. Manage., 2018, vol. 219, pp. 189--207. DOI: https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2018.04.103

[22] Иванцова Н.А., Захарова Д.С., Ветрова М.А. Исследование процессов фото-окисления водного раствора нитрофурала. Журнал Сибирского Федерального университета. Сер. Химия, 2022, т. 15, № 4, с. 507--517. EDN: FWOBEC

[23] Mylapilli S.V.P., Reddy S.N. Sub and supercritical water oxidation of pharmaceutical wastewater. J. Environ. Chem. Eng., 2019, vol. 7, iss. 3, art. 103165. DOI: https://doi.org/10.1016/j.jece.2019.103165

[24] Johnston J., Hannah R., Cunningham V., et al. Destruction of pharmaceutical and biopharmaceutical wastes by the modar supercritical water oxidation process. Nat. Biotechnol., 1988, vol. 6, pp. 1423--1427. DOI: https://doi.org/10.1038/nbt1288-1423

[25] Gushchin A., Grinevich V., Kvitkova E., et al. Reducing the toxicity of tetracycline solutions and the kinetics of its decomposition under the action of DBD in oxygen. Plasma Med., 2019, vol. 9, iss. 2, pp. 101--110. DOI: https://doi.org/10.1615/PlasmaMed.2019031459

[26] Trellu C., Chaplin B.P., Coetsier C., et al. Electro-oxidation of organic pollutants by reactive electrochemical membranes. Chemosphere, 2018, vol. 208, pp. 159--175. DOI: https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2018.05.026

[27] Lan Y., Coetsier C., Causserand Ch., et al. An experimental and modelling study of the electrochemical oxidation of pharmaceuticals using a boron-doped diamond anode. Chem. Eng. J., 2018, vol. 333, pp. 486--494. DOI: https://doi.org/10.1016/j.cej.2017.09.164

[28] Yang Y., Ramos N.C., Clark J.A., et al. Electrochemical oxidation of pharmaceuticals in synthetic fresh human urine: using selective radical quenchers to reveal the dominant degradation pathways and the scavenging effects of individual urine constituents. Water Res., 2022, vol. 221, art. 118722. DOI: https://doi.org/10.1016/j.watres.2022.118722

[29] Богомолов Б.Б., Болдырев В.С., Зубарев А.М. и др. Интеллектуальный логико-информационный алгоритм выбора энергоресурсоэффективной химической технологии. Теоретические основы химической технологии, 2019, т. 53, № 5, с. 483--492. DOI: https://doi.org/10.1134/S0040357119050026

[30] Da Silva S.W., Welter J.B., Albornoz L.L., et al. Advanced electrochemical oxidation processes in the treatment of pharmaceutical containing water and wastewater: a review. Curr. Pollution Rep., 2021, vol. 7, no. 2, pp. 146--159. DOI: https://doi.org/10.1007/s40726-021-00176-6

[31] Якушин Р.В., Чистолинова А.В., Болдырев В.С. и др. Исследование жидкофазного окисления алифатических спиртов при плазмохимической обработке воды. Вестник МГТУ им. Н.Э. Баумана. Сер. Естественные науки, 2021, № 1 (94), с. 92--108. DOI: https://doi.org/10.18698/1812-3368-2021-1-92-108

[32] Лубин А.А., Якушин Р.В., Ощепков М.С. и др. Плазмохимический синтез нитропроизводных аценафтена в поле токов высокой частоты при пониженном давлении. Вестник МГТУ им. Н.Э. Баумана. Сер. Естественные науки, 2023, № 4 (109), с. 123--140. DOI: https://doi.org/10.18698/1812-3368-2023-4-123-140