Нахождение кинетических констант процесса получения синтез-газа с использованием катализатора NdCaCoO₄

Аннотация

Установлены химическая схема протекания процесса окислительной конверсии метана и виды уравнений скоростей отдельных стадий химических реакций. Разработана и реализована математическая модель процесса кислородной конверсии метана в синтез-газ в изотермическом режиме. Использован высокоселективный перовскитоподобный катализатор состава NdCaCoO₄ массой 0,1 г. Определение параметров математической модели, т. е. значений кинетических констант процесса получения синтез-газа с использованием указанного катализатора, вызвало необходимость выбора различных вариантов целевых функций и нахождения вычислительных алгоритмов минимизации критериев идентификации экспериментальных и расчетных данных. На основе полученных результатов решена поставленная прямая задача компьютерного моделирования процесса кислородной конверсии метана, получено соответствие экспериментальных и расчетных данных. Из нескольких наборов кинетических констант выбран тот, значения констант которого при подстановке в систему уравнений математического описания процесса получения синтез-газа имели одинаковые тенденции изменения переменных как в объекте, так и в модели, при этом расхождения между экспериментальными и расчетными концентрациями являлись минимальными. Полученные результаты имеют большое практическое значение. В технологии они позволяют оптимизировать химические процессы и совершенствовать используемое оборудование --- реакторы, установки и т. п.

Просьба ссылаться на эту статью следующим образом:

Советин Ф.С., Шаталов К.И., Гуров А.А и др. Нахождение кинетических констант процесса получения синтез-газа с использованием катализатора NdCaCoO₄. Вестник МГТУ им. Н.Э. Баумана. Сер. Естественные науки, 2025, № 5 (122), с. 100--116. EDN: VKZITS

Литература

[1] Локтев А.С., Архипова В.А., Быков М.А. и др. Кобальтат самария/карбид кремния --- новый каталитический композитный материал для получения синтез-газа углекислотной конверсией метана. Нефтехимия, 2023, т. 63, № 3, с. 416--428. DOI: https://doi.org/10.31857/S0028242123030115

[2] Арутюнов В.С. К итогам 7-го международного симпозиума по конверсии природного газа. Катализ в промышленности, 2004, № 5, с. 54--59.

[3] Систер В.Г., Богданов В.А., Колбановский Ю.А. Получение синтез-газа гомогенным окислением метана. Нефтехимия, 2005, т. 45, № 6, с. 440--445. EDN: HSCXGX

[4] Pena M.A., Gomez J.P., Fierro J.L.G. New catalytic routes for syngas and hydrogen production. Appl. Catal. A: Gen., 1996, vol. 144, iss. 1-2, pp. 7--57. DOI: https://doi.org/10.1016/0926-860X(96)00108-1

[5] Оостеркамп П.В., Вагнер Э., Росс Д. Достижения в производстве синтез-газа. Российский химический журнал, 2000, т. 44, № 1, с. 34--42.

[6] Бахтин А.А., Писаренко В.Н. Моделирование гетерогенно-каталитического процесса получения синтез-газа парциальным окислением природного газа с целью его интенсификации. Успехи в химии и химической технологии, 2004, т. 18, № 1, с. 113--114. EDN: TRHIGR

[7] Писаренко Е.В., Белянина С.В. Исследование кинетики реакции паровой конверсии метана. Успехи в химии и химической технологии, 2007, т. 21, № 1, с. 17--20. EDN: QZMEYN

[8] Бахтин А.А. Разработка и моделирование энергохимического процесса получения метанола из низконапорного природного газа. Дис. ... канд. техн. наук. М., РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2008.

[9] Писаренко Е.В., Писаренко В.Н., Саркисов П.Д. Технология процесса синтеза метанола из низконапорного природного газа. Известия высших учебных заведений. Химия и химическая технология, 2008, т. 51, № 1, с. 111--113. EDN: IBVOQT

[10] Галанов С.А., Косырева К.А., Литвак Е.А. Парциальное каталитическое окисление природного газа в синтез-газ. Вестник Томского государственного университета. Химия, 2012, № 364, с. 231--233.

[11] Мазо Г.Н., Шляхтин О.А., Локтев А.С. и др. Катализаторы окисления метана на основе перовскитоподобных сложных оксидов кобальта и никеля. Известия Академии наук. Серия химическая, 2019, № 11, с. 1949--1953. EDN: LVSHLI

[12] Моисеев И.И., Локтев А.С., Шляхтин О.А. и др. Новые подходы к созданию никелевых, кобальтовых и никель-кобальтовых катализаторов кислородной и углекислотной конверсии метана в синтез-газ. Нефтехимия, 2019, т. 59, № 8, с. 833--859. DOI: https://doi.org/10.53392/00282421-2019-59-8-833

[13] Комиссaрeнко Д.А. Селективное каталитическое окисление метана в синтез-газ на сложных оксидах кобальта и редкоземельных элементов. Дис. ... канд. хим. наук. М., ИНХС РАН, 2015.

[14] Дедов А.Г., Локтев A.C., Мазо Г.Н. и др. Новые селективные катализаторы окислительной конверсии метана в синтез-газ. ДАН, 2011, т. 441, № 5, с. 635--638.

[15] Шифрин Э.Г. Обобщенное решение нормальной системы обыкновенных дифференциальных уравнений. ДАН, 2013, т. 449, № 6, с. 648--651.DOI: https://doi.org/10.7868/S0869565213120062

[16] Борзов Н.С., Жуковская Т.В., Серова И.Д. Обыкновенные дифференциальные уравнения и дифференциальные уравнения с запаздыванием: общие свойства и особенности. Вестник российских университетов. Математика, 2023, т. 28, № 142, с. 137--154. EDN: AZJSCD. DOI: https://doi.org/10.20310/2686-9667-2023-28-142-137-154

[17] Семахин А.М. Нелинейное программирование в моделировании информационных систем. Вестник Кузбасского государственного технического университета, 2016, № 1, с. 187--191. EDN: YJUWDL

[18] Гусева Е.Н., Ефимова И.Ю., Варфоломеева Т.Н. Методика формирования навыков имитационного моделирования у ИТ-специалистов. Открытое образование, 2019, т. 23, № 1, с. 4--13. DOI: https://doi.org/10.21686/1818-4243-2019-1-4-13

[19] Савченко А.В. Разработка метода направленного перебора альтернатив в задачах классификации объектов на основе теоретико-информационного подхода. Дис. ... канд. техн. наук. М., ВШЭ, 2010.

[20] Боровкова Е.А. Моделирование технологических схем процессов с газофазными гетерогенно-каталитическими реакциями в производствах синтез-газа и ароматических углеводородов. Дис. ... канд. техн. наук. М., РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2016.

[21] Gartman T.N., Sovetin F.S., Proskuro E.A., et al. Computation of the solid catalyzed gas phase reactions with a simultaneous choice of the scheme of the reactions for different composition of the initial reaction mixture. Chem. Eng. Trans., 2014, vol. 39, pp. 1009--1014. DOI: http://dx.doi.org/10.3303/CET1439169

[22] Советин Ф.С., Гартман Т.Н., Козловский И.А. и др. Определение кинетических констант процесса ароматизации газового конденсата на катализаторе MFI40. Химическая промышленность сегодня, 2019, № 2, с. 44--49. EDN: JLIZVD

[23] Басос А.Г., Проскуро Е.А., Сафонова В.Д. Разработка компьютерной модели технологической схемы получения синтез-газа окислительной конверсией метана. Успехи в химии и химической технологии, 2014, т. 28, № 2, с. 28--30. EDN: SOBUJR

[24] Чернова Л.Е., Куркина Е.С., Терехова Ю.В. Компьютерное моделирование механизма углекислотной конверсии метана на карбиде алюминия. Успехи в химии и химической технологии, 2018, т. 32, № 11, с. 36--38.